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科学家利用高次谐波光谱解锁高压超导体的电子结构

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高压为凝聚态物质创造了很多新奇物态,揭示了新的物理和化学现象。其中,在高压氢化物如H3S和LaH10中发现的近室温超导(Tc > 200 K)引起了科学家的关注。

高压超导体的超导转变温度不断升高,但因缺乏有效的探测手段,高压量子态中电子结构和超快动力学行为未知,其超导机制仍是悬而未决的问题。

高次谐波产生(HHG)是将入射激光转换为数倍于激光频率的强相干辐射过程。作为非线性光学的典型代表,固体中的HHG源于强场激光与物质相互作用对带内和带间电子的非线性驱动。因此,HHG光谱自然地包含材料中原子和电子性质的指纹。利用这种非线性、非微扰的动力学过程,科学家得以窥探材料的内部性质。

近日,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心研究员孟胜团队,借助第一性原理含时密度泛函理论,利用组内开发的非绝热含时密度泛函分子动力学方法和软件,探讨了高压超导体H3S中的超快HHG动力学。研究发现,高压超导体中的HHG具有很强的波长依赖性和各向异性,表明HHG过程强烈地依赖于电子结构。研究对HHG的时频分析,确定了低阶谐波的带内散射动力学机制。在此基础上,利用HHG光谱,研究重构了费米面附近的能带色散结构。此外,研究发现相干声子对HHG谱存在很强的调制作用,表明HHG过程对电声耦合的敏感性。利用相干声子调制的HHG谱,研究进一步重构了费米面附近的电声耦合矩阵元强度。该研究揭示了材料中多体相互作用(电声耦合)对费米能级附近电子的行为具有显著影响。这支持了高压超导电性的声子介导机制,并为探测高压量子态的电子结构和电声耦合提供了全光学方法。

相关研究成果以Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-pressure quantum states为题,发表在《美国国家科学院院刊》(PNAS)上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院战略性先导科技专项的支持。

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研究团队单位:物理研究所
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分类标签: 电子结构 高压超导体 高次谐波 科学进展

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