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两次凝胶化策略制备构型可编辑的高强度气凝胶

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  两次凝胶化策略制备构型可编辑的高强度气凝胶。 轻质多孔气凝胶作为纳米材料中的明星材料之一,近年来在各种新兴领域受到了广泛关注。但由于其密度低、力学性能弱,使得其构型编辑能力面临挑战。

   鉴于此,中国科学院苏州纳米所张学同团队受民间艺术(陶艺、折纸、编织)启发,建立了一种高效的两次凝胶化(TC)策略,实现构型可编辑高强气凝胶的制备。作为概念验证,选择芳纶纳米纤维(ANFs)和聚乙烯醇(PVA)作为气凝胶的主要成分,其中PVA在第一次凝胶化过程中形成弹性的构型可编辑凝胶网络,ANF在第二次凝胶化过程中形成构型锁定凝胶网络。TC策略保证了所制备的ANF-PVA (AP)气凝胶既具有高韧性,又具有构型编辑能力。所得特殊构型产物能够突破气凝胶的性能限制,大大拓展气凝胶的应用领域。(图1)

   图1. 两次凝胶化策略制备可编辑的高强气凝胶设计示意图

   机理研究表明,在两次凝胶化过程中发生了分步凝胶化的现象。在第一次凝胶化过程中,PVA冻融后形成低交联密度弹性有机凝胶网络,在第二次凝胶化过程中,ANF发生质子化,ANF-ANF、PVA-ANF、PVA-PVA之间形成多重分子间相互作用,进而形成牢固的高交联密度水凝胶网络。(图2)

   图2. 两次凝胶化过程及机理研究

   随着凝胶网络从有机凝胶、水凝胶到气凝胶的演化,力学性能显著增强。例如,AP-23有机凝胶、AP-23水凝胶和AP-23气凝胶的抗压强度和拉伸强度依次增大,压缩模量分别为0.014 MPa、1.5 MPa和30 MPa。拉伸模量分别为0.12 MPa、2.1MPa和87 MPa。值得注意的是,气凝胶的比拉伸模量和韧性分别高达666 MPa cm3 g-1和2093 kJ m-3, 具有高比拉伸模量和高韧性的双重性质。结构分析表明有机凝胶、水凝胶、尤其是气凝胶的强度增强主要是由于TC过程中交联密度的增加和气凝胶的骨架演化。(图3)

   图3. AP有机凝胶、水凝胶和气凝胶的力学性能比较

   溶胶-凝胶过程和凝胶力学性能的有效调节为通过软变硬调制机制进行构型编辑、构型锁定和制造复杂构型的高强气凝胶奠定了基础。更具体地说,构型编辑基于有机凝胶的柔韧性,易于变形和恢复。构型锁定依赖于从有机凝胶到水凝胶的力学增强。最后,通过溶剂交换和超临界干燥,制备出具有复杂构型的高强度气凝胶。通过结构设计和参数调控,具有复杂构型的气凝胶能够突破其力学性能极限。例如,弹簧气凝胶可以自由变形,具有良好的拉伸、弯曲和扭转弹性。线圈气凝胶在1000%的拉伸应变下快速回弹,回弹率至少达到90%,其拉伸比可高达7000%,远远优于断裂伸长率只有25%的线形气凝胶。(图4)

   图4.气凝胶构型编辑及力学性能突破

   通过特定的构型设计,气凝胶的隔热性能可进一步提高,同时将气凝胶的应用从传统领域扩展到可调节热管理器件、刺激响应形状记忆器件等新领域。该研究为构型可编辑气凝胶的设计提供了重要见解,有望推动具有特殊构型高强度多孔材料的发展。(图5)

   图5. 构型可编辑气凝胶的应用

   该工作以Folk arts-inspired twice-coagulated configuration-editable tough aerogels enabled by transformable gel precursors为题,发表在国际知名期刊Nature Communications上。文章第一作者是中国科学院苏州纳米所李立山博士,通讯作者为张学同研究员,合作者包括青岛科技大学的马风国博士。该工作获得了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等资助。(来源:中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所)

   相关论文信息:https://www.nature.com/articles/s41467-023-44156-4

  
作者:张学同等 来源:《自然—通讯》

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