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合肥研究院在金属与载体间强相互作用对催化性能影响研究中获进展

近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所纳米材料与器件技术研究部环境与能源纳米材料中心团队在金属与载体间强相互作用(SMSI)对催化性能影响的研究中取得了新进展。研究人员分别合成了Cu/SiO2和Cu/CeO2催化剂,研究了金属铜和金属氧化物载体以及惰性载体间的强相互作用在香草醛加氢还原反应中的影响。相关研究成果分别发表在Nano researchJournal of Colloid and InterfaceScience上。  加氢脱氧反应是一种常见的降低生物质燃料含氧量的方式。相比于直接加氢,转移加氢采用反应溶剂作为氢源,避免了高压氢气的使用,更安全且成本较低。研究人员以二氧化硅球为前驱体,合成了海胆状的Cu0/Cu-doped SiO2催化剂(图1)。由于Cu与SiO2载体间的SMSI效应,Cu以亚纳米团簇及单原子的形式存在在SiO2载体上。该催化剂在香草醛转移加氢合成甲氧甲酚的反应中表现出优异的反应活性。在140℃的条件下,以异丙醇作为反应溶剂及氢源,实现了香草醛的完全转化,且产物甲氧甲酚的选择性达100%(图2)。此外,该研究还通过DFT计算方法,研究了Cu-SiO2界面在催化反应中的作用。该研究及这类新型催化剂的发现对利用惰性载体与金属相互作用制备高效非贵金属催化剂具有重要指导意义,且具有潜在的工业应用前景。

  SMSI效应对催化性能具有较大影响,但目前在液相催化反应中这种效应的研究仍不充分。研究人员以Cu/CeO2为研究对象,通过合成不同形貌及晶面的CeO2,即纳米多面体暴露(111)晶面(CeO2-P)、纳米立方体暴露(100)晶面(CeO2-C)以及纳米棒暴露(110)晶面(CeO2-R),系统研究了CeO2晶面对Cu及液相加氢反应的影响。研究发现,Cu/CeO2-P表现出最佳的性能,它在130℃的条件下即可实现香草醛的完全转化,Cu/CeO2-R和Cu/CeO2-C在相同条件下则分别转化了50%和10%的香草醛(图3)。这种差异是由于CeO2-P暴露的(111)晶面与Cu形成的SMSI效应最弱,因此,表面的Cu更易被还原为高活性的Cu0,表面拥有更多的活性位点,从而表现出最佳的反应活性。该研究表明,对于不同体系,过强的SMSI效应可能会抑制活性金属的反应活性,对催化活性产生负面影响。

  研究工作获得国家自然科学基金和中科院院级科研装备研制项目的支持。

  论文链接:12

图1.(a)Cu0/Cu-doped SiO2合成示意图;(b)TEM图;(c)TEM-EDS图;(d)HRTEM图

图2.Cu0/Cu-doped SiO2反应性能:(a)反应动力学;(b)转化率及选择性随温度变化图

图3.不同负载量下三种形貌Cu/CeO2催化剂的催化性能:(a)3 wt%;(b)5 wt%;(c)8 wt%;(d)10 wt%


研究团队单位:合肥物质科学研究院

分类标签:科学进展  

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