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新型二维原子晶体硒化亚铜的制备及其纯热驱动结构相变研究获进展

  材料的结构相变是一个普遍的物理过程,具有丰富的应用。学界在很久之前便开始研究纯热驱动的三维材料结构相变,并扩展到其他因素引起的相变。在二维材料中,已发现的结构转变由应变、激光、电子注入、电子/离子束、化学计量的热损失、化学处理或这些方法与退火相结合而引起。例如,单层MoS2和MoTe2的结构相变需要通过合金化间接实现电子掺杂或电子直接注入等方法诱导发生;单层VS2、VSe2和PtSe2的结构相变需要对材料进行热处理形成S/Se原子空位,从而诱导其结构相变等。这类结构相变过程中引入的杂质、缺陷等通常会对二维材料的本征物性产生影响,且相变所需的外部环境复杂,其应用受到限制。因此,寻找和开发具有纯热驱动结构相变特性的二维材料具有重要意义。

  中国科学院院士、中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心纳米物理与器件重点实验室研究员高鸿钧带领的团队长期致力于新型二维晶体材料的制备、物性与应用基础研究,取得了一系列重要研究成果。近期,该组博士生钱凯(已毕业)与研究员杜世萱课题组的博士生高蕾(已毕业)和中国科学院大学教授林晓等合作,对单层Cu2Se的制备及其纯热驱动结构相变进行了研究。

  研究人员通过在SiC基底上的双层石墨烯上同时沉积Se和Cu,并500 K退火,得到了单层Cu2Se样品。该样品的扫描隧道显微表征(STM)实验结果和基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算结果如图1所示。78 K时,Cu2Se为方形结构,其侧视图为“之”字形,被命名为ζ相-Cu2Se,STM图显示出Cu2Se和石墨烯晶格失配引起的一维摩尔条纹。300 K时,一维摩尔条纹消失,Cu2Se为六角结构,其侧视图为直线形,被命名为λ相-Cu2Se。扫描透射电子显微表征(STEM)(图2)发现,Cu2Se与石墨烯的层间距为0.34 nm,两者之间的相互作用为范德华相互作用。连续变温的原位低能电子衍射(LEED)实验结果(图3)证明了整个样品表面均发生了结构相变,相变温度约为147 K,且ζ-Cu2Se与λ-Cu2Se的相变是可逆的。角分辨光电子能谱(ARPES)表征结果及DFT计算结果(图4)表明,随着温度的升高,ζ-Cu2Se变为λ-Cu2Se,对称性从C2变为C3,更高的原子结构对称性使原本劈裂的两组能带简并在一起。稳定性测试揭示单层Cu2Se样品可在空气中稳定存在。通过进一步的理论计算,研究人员提出了纯热驱动二维材料结构相变的可能机制,为寻找具有类似特性的二维材料提供了参考。这样一个在空气中稳定的、热驱动即能实现相变的材料在温度传感器等领域具有潜在的应用前景。

  相关研究成果发表在Adv. Mater. 32, 1908314 (2020)上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和中科院战略性先导科技专项等的支持。

  论文链接

图1.78 K和300 K下单层Cu2Se的STM图和原子结构图

图2.300 K下单层Cu2Se的STEM图

图3.Cu2Se样品原位连续变温LEED表征结果

图4.78 K和300 K下Cu2Se样品的ARPES和DFT能带结构


研究团队单位:物理研究所

分类标签: 原子 晶体

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