中文摘要
高位态碱原子与氢分子碰撞,除发生非反应的能量转移外,还可以发生反应,生成氢化物分子MH(M为碱原子),它们属于最简单的三体问题,而三体反应是化学反应的核心,对这种非绝热过程的实验研究可以对各种反应动力学模型进行检验。. 利用泵浦-探测技术,泵浦激光单光子或双光子激发碱原子至高位态,探测激光扫描MH的A-X(VˊV″)跃迁带,记录激光感生荧光光谱(LIF),得到MH振转能级的量子态分布,并由此得到转动和振动的Boltzman温度以及分子转动,振动和平动能的能量比,从而确定直线碰撞或插入式碰撞的反应机制。用激光功率吸收法测量高位态碱原子的密度,用光学吸收技术测定MH处于某振转能级(V″J″)的分子密度及空间分布,结合激发态原子的荧光测量,解反应碰撞稳态速率方程组,得到高激发态原子与氢气的反应转移截面,由反应截面的大小,确定碱原子激发态与氢气反应的活动性顺序。
结题摘要
研究了激发态碱原子与H2的反应碰撞。利用泵浦-探测技术测量了K(3D,6S)与H2反应生成的KH分子的转动态分布,激发态K原子及KH分子密度由激光能量吸收得到K(3D,6S)与H2的反应截面分别为(1.0±0.4)×10-16cm2和(2.6±1.1)×10-16cm2。单模半导体激光器二步激发Rb原子到5DJ态,通过原子荧光光谱方法,得到了5D态与H2碰撞的精细结构混合和猝灭速率系数,RbH分子密度及空间分布由调谐到X(v〞=0,J〞=4) →A(vˊ=4,Jˊ=3)的激光的吸收得到,转动分辨反应截面是(7.3±2.9)×10-18cm2(对5D3/2与H2)和(5.0±2.0)×10-18cm2(对5D5/2与H2)。对Cs(6D,7D)与H2反应,发现CsH基态的v=0,1上有布居,转动温度稍低于样品池温度,反应的有效能主要分配到CsH的平动上。对于Li(2P)与H2的反应,仅探测到LiH(v=0)振动能级上有布居。玻尔兹曼转动温度为1530K,比样品池温度高630K。由此得出结论,K,Rb,Cs高位态原子与H2是直线式反应碰撞,Li(2P)是插入式的反应碰撞。
