中文摘要
环己烷选择性氧化制环己醇、酮是己内酰胺生产的关键步骤,现有工业化过程环己烷单程转化率4%,选择性只有70-85%。烷烃由于其C-H键键能较大而难以催化活化,因此环己烷选择性催化氧化是一挑战性课题。本项目依据纳米TiO2和纳米金分子筛(如Au/TS-1)都具有Redox催化特性,提出两者共同催化环己烷氧化反应的新思路。研制一种纳米TiO2光催化与纳米金分子筛复合催化剂。在温和条件下纳米TiO2光催化
结题摘要
环己烷选择性氧化制环己醇、酮是己内酰胺生产的关键步骤,现有工业化过程环己烷单程转化率4%,选择性只有70-85%。烷烃由于其C-H键键能较大而难以催化活化,因此环己烷选择催化氧化是一挑战性课题。特别是在温和条件下环己烷选择催化氧化一直是科学难题。本项目采用一步水热法、原位还原法和沉积沉淀法合成了Au/TS-1等纳米金催化剂,通过XRD、TEM、UV-VIS、XPS等表征分析研究了其特征与作用,对环己烷选择氧化反应进行了系统的研究,环己烷转化率达9.4 %,总选择性达到89.4 %,催化剂的转化频率数为7069 h-1。利用纳米TiO2光催化特性,本项目提出并发展了一种光催化还原制备纳米金催化剂的方法。用纳米TiO2修饰的MCM-41采用光催化还原法制备出了Au@TiO2/MCM-41复合催化剂,这种催化剂具有高效的催化环己烷选择氧化的性能,其转化数高达28854h-1,环己烷转化率可达9.87%,总选择性90%。建立了纳米TiO2光催化与纳米金/分子筛共同催化环己烷选择氧化的新催化体系和新工艺。Au@TiO2/MCM-41复合催化剂可共同催化环己烷选择氧化,具有协同催化效应。
