构建钙钛矿厚膜埋底界面反向内建电场实现高性能X射线探测器。 三维（3D）卤化物钙钛矿厚膜在大面积辐射探测领域展现出独特优势，但受缺陷态影响，厚膜埋底界面处易发生离子迁移，影响器件性能及稳定性。针对这一挑战，中山大学化学学院匡代彬教授团队提出了新策略：在底界面构建1D/3D钙钛矿异质结，实现钙钛矿高质量外延生长，并形成反向内建电场。该电场可抵消部分外加电场，有效抑制离子迁移，从而获得高性能、高稳定的X射线探测器。2026年3月19日，相关成果以Constructing Reverse Electric Field by Buried Interfacial Heterojunction Engineering Enables High-Performance Perovskite X-ray Detectors为题，发表在Matter期刊。王旭东副教授与匡代彬教授为共同通讯作者，博士生房俞创为第一作者。
金属卤化物钙钛矿材料凭借其高X射线吸收系数、优异的载流子输运性能以及良好的溶液加工性，在下一代直接型X射线探测器研究中备受关注。其中，通过浆料刮涂法制备的大面积钙钛矿厚膜，兼具易于规模化生产和厚度可控的优势，展现出很好的商业化应用潜力。然而，钙钛矿厚膜与衬底间的埋底界面处，常因前驱体溶剂挥发不充分而残留一定量的极性溶剂，进而引发大量界面缺陷。此类缺陷不仅削弱钙钛矿与基底的附着力，还容易在外加电场作用下成为离子迁移的首选通道。严重的离子迁移会引发暗电流漂移、本底噪声升高、响应非线性等问题，最终导致探测器成像分辨率下降与器件长期运行稳定性不足。因此，理性设计埋底界面的微结构、抑制离子迁移，已成为突破高性能、高稳定性钙钛矿X射线探测器技术瓶颈的核心科学问题。
图1：(PBL)4PbI6/MAPbI3的晶体结构、物相及形貌表征。
针对上述问题，研究团队设计并合成了一种新型1D钙钛矿材料——(PBL)4PbI6（PBL+为普瑞巴林离子）。该材料具备以下三个特征：（1）(PBL)4PbI6可溶于低极性溶剂乙酸乙酯，这一特性有助于减少溶剂残留对后续上层钙钛矿厚膜质量的影响。（2）(PBL)4PbI6与三维钙钛矿MAPbI3之间具有高晶格匹配度，晶格失配度仅为~1.3%，有利于上层3D钙钛矿高质量的外延生长，从源头上减少界面处的结构缺陷（图1）。（3）能带结构分析表明，(PBL)4PbI6与MAPbI3形成I型异质结，在异质结处产生由3D层指向1D层的内建电场。该内建电场方向与器件工作时施加的外加电场相反，可在界面区域部分抵消外加电场强度，从而有效抑制电场驱动下的离子迁移行为（图2）。
图2：1D/3D异质结的能带结构及器件工作原理。
瞬态吸收光谱表征发现，引入1D/3D异质结构后，3D钙钛矿的平均载流子寿命由2,220 ps延长至10,218 ps，证实界面异质结的构建有效地钝化底界面缺陷并抑制载流子复合（图3）。
图3：光谱与缺陷钝化理论计算表征。
表面光电压测试显示，异质结厚膜在光照下表现出更强的表面光电压响应信号（从83 mV增加至123 mV）。结合变温电导率测试和密度泛函理论计算对离子迁移行为进行系统分析：得益于(PBL)4PbI6界面层的引入，厚膜中表观离子迁移的活化能从149 meV增加到182 meV；该能垒升高现象在DFT计算中获得一致验证。计算显示，PBL+局域环境显著增强了I-迁移路径上的能量势垒，从而在热力学与动力学双重维度抑制离子迁移。
图4：钙钛矿厚膜的电学性质表征。
研究组制备了结构为FTO/(PBL)4PbI6/MAPbI3/C的X射线探测器，并在真空环境下对其X射线探测性能进行测试。结果显示，优化后的探测器灵敏度在10 V偏压下达到76,553 μC Gyair-1 cm-2，其最低可检测剂量率为9.5 nGyair s-1，显著优于多数已报道的MAPbI3厚膜探测器。此外，在超过100 Gyair的高累积辐照剂量下，器件仍能维持稳定。将该探测器应用于单点扫描X射线成像系统时，能成功对不同目标物的内部结构进行清晰成像，验证了其在实际成像场景中的可行性（图5）。
图5：1D/3D异质结器件的X射线探测与成像性能。
反向内建电场的成功构建为高性能3D卤化物钙钛矿基X射线探测器及成像技术的发展提供了坚实的基础。（来源：科学网）
相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.matt.2026.102677
作者：王旭东等 来源：《物质》
