鉴于此，研究人员采用有机液相法合成了碳负载的铂修饰三氧化钼纳米颗粒催化剂（Pt-MoO3/C）。研究表明，催化剂中MoO3纳米颗粒分散在碳基底上，而Pt团簇修饰在MoO3表面。电化学测试发现，电解液中加入CAL后出现了明显的还原峰，且析氢反应被抑制。Pt-MoO3/C对反应物CAL的强吸附作用使得表面CAL浓度比Pt/C和MoO3/C催化剂更高，还原峰发生了明显负移。对反应条件进行优化后，研究发现使用Pt-MoO3/C作为催化剂在-0.4 V（vs. RHE）电位下，反应时间为两倍理论电量时，反应物几乎完全转化，此时对产物COL选择性达78%，电流效率约为50%。根据密度泛函理论计算结果显示，Pt与MoO3之间的协同作用使得电子在MoO3（002）表面富集，CAL更倾向于以垂直吸附的构型吸附在表面，因此有助于C=O键优先加氢，选择性生成COL。该工作以抑制竞争反应以及调节反应物吸附构型为基础设计了催化剂，实现了对目标产物较高的选择性及反应效率，为生物质衍生有机物电催化选择性加氢反应催化剂的组分功能设计提供了新思路。
相关研究成果发表在Chemical Communications上。研究工作得到了国家自然科学基金的资助。
图1 Pt-MoO3/C的HRTEM和能谱表征结果
图2 （a）不同催化剂的LSV曲线；（b）不同反应物浓度的LSV曲线；（c-d）不同催化剂、电位对转化率、法拉第效率及产物选择性的影响
图3 （a）DFT计算模型Pt3-MoO3（002）；（b）肉桂醛平行吸附构型；（c）肉桂醛垂直吸附构型；（d）电荷密度差图
研究团队单位：合肥物质科学研究院